电化学CO2还原反应（CO2RR）的实际应用受到竞争性析氢反应（HER）和缺乏pH通用催化剂的阻碍。在CO2RR条件下，通过原位重构Bi2Te4O11 NR合成了Te改性的Bi纳米棒（Te-Bi NRs）。研究表明，在CO2RR过程中，Bi2Te4O11 NR的重构过程可以分解为三个不同的步骤，即Bi2Te4TO11的破坏、Te/Bi相的形成和Te的溶解。由此获得的Te-Bi NRs在全pH条件下（酸性、中性和碱性）都表现出高的甲酸选择性和稳定性。在流动池反应器中，Te-Bi NRs在300 mA cm-2的高电流密度下分别实现了高达94.3%、96.4%和91.0%的HCOOH法拉第效率。DFT计算以及原位光谱测试表明，Te的存在可以调节Bi位点使其处于缺电子状态，增强了*OCHO中间体的吸附强度，并显著抑制了竞争性HER和CO的产生。本研究突出了催化剂在运行条件下重构的重要影响，并为设计高活性和稳定的电催化剂以实现CO2还原反应提供了见解。

近日，我校王舜/金辉乐/王娟团队在国际顶级期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》发表题为“The Reconstruction of Bi2Te4O11 Nanorods for Efficient and pH-universal Electrochemical CO2 Reduction”的论文。在这项工作中，通过在CO2RR条件下原位重构Bi2Te4O11 NRs来开发Te修饰的Bi纳米棒（Te-Bi NRs）。使用原位X射线衍射（XRD）和原位拉曼光谱对CO2RR过程中Bi2Te4O11 NRs的复杂重构过程进行了全面分析。该分析揭示了三个不同的步骤：Bi2Te4O11的分解、Te/Bi相的形成和Te的溶解。Te-Bi NRs在CO2RR中对甲酸盐表现出非常高的性能，在所有pH条件下（酸性、中性和碱性）都表现出优异的选择性和稳定性。具体而言，在中性、碱性和酸性条件下的流动池反应器中，在300 mA cm-2的高电流密度下分别实现了高达94.3%、96.4%和91.0%的HCOOH法拉第效率，超过了工业要求（>200 mA cm-2）。值得注意的是，在这种高电流密度下，可以稳定运行120多个小时。结合了密度泛函理论（DFT）计算和原位红外光谱（ATR-FTIR）全面揭示了Te的存在会使得Bi位点的呈现出缺电子状态，从而增强*OCHO中间体的吸附强度，同时显著抑制竞争性HER和CO的产生。

相关研究结果发表于近期的《Angew. Chem. Int. Ed.》 （DOI: 10.1002/anie.202408849），40001百老汇官网为第一通讯单位，化学与材料工程学院研究生博士后陈佳东和博士毛挺杰为共同第一作者，我校青年教师王娟副教授、金辉乐与王舜教授为该论文共同通讯作者，相关工作受到国家自然科学基金（52272088，22105146，52331009）和浙江省博士后科研优先资助项目（ZJ2023123）项目的资助。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202408849